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Hier demonstrieren wir die durch Imbibition induzierten, spontanen und selektiven Benetzungseigenschaften von flüssigen Metalllegierungen auf Galliumbasis auf metallisierten Oberflächen mit mikroskaligen topografischen Merkmalen.Flüssigmetalllegierungen auf Galliumbasis sind erstaunliche Materialien mit enormer Oberflächenspannung.Daher ist es schwierig, sie zu dünnen Filmen zu formen.Auf der mikrostrukturierten Kupferoberfläche wurde in Gegenwart von HCl-Dämpfen eine vollständige Benetzung der eutektischen Legierung aus Gallium und Indium erreicht, wodurch das natürliche Oxid aus der flüssigen Metalllegierung entfernt wurde.Diese Benetzung wird anhand des Wenzel-Modells und des Osmoseprozesses numerisch erklärt und zeigt, dass die Mikrostrukturgröße für eine effiziente osmoseinduzierte Benetzung flüssiger Metalle entscheidend ist.Darüber hinaus zeigen wir, dass die spontane Benetzung flüssiger Metalle selektiv entlang mikrostrukturierter Bereiche auf einer Metalloberfläche geleitet werden kann, um Muster zu erzeugen.Dieser einfache Prozess beschichtet und formt flüssiges Metall gleichmäßig über große Flächen ohne äußere Krafteinwirkung oder komplexe Handhabung.Wir haben gezeigt, dass mit Flüssigmetallmuster versehene Substrate elektrische Verbindungen auch bei Dehnung und nach wiederholten Dehnungszyklen beibehalten.
Flüssigmetalllegierungen auf Galliumbasis (GaLM) haben aufgrund ihrer attraktiven Eigenschaften wie niedrigem Schmelzpunkt, hoher elektrischer Leitfähigkeit, niedriger Viskosität und Fließfähigkeit, geringer Toxizität und hoher Verformbarkeit große Aufmerksamkeit auf sich gezogen1,2.Reines Gallium hat einen Schmelzpunkt von etwa 30 °C, und wenn es mit einigen Metallen wie In und Sn in eutektischen Zusammensetzungen verschmolzen wird, liegt der Schmelzpunkt unter Raumtemperatur.Die beiden wichtigen GaLMs sind die eutektische Gallium-Indium-Legierung (EGaIn, 75 % Ga und 25 % In nach Gewicht, Schmelzpunkt: 15,5 °C) und die eutektische Gallium-Indium-Zinn-Legierung (GaInSn oder Galinstan, 68,5 % Ga, 21,5 % In und 10). % Zinn, Schmelzpunkt: ~11 °C)1.2.Aufgrund ihrer elektrischen Leitfähigkeit in der flüssigen Phase werden GaLMs aktiv als zugfeste oder verformbare elektronische Pfade für eine Vielzahl von Anwendungen untersucht, darunter elektronische3,4,5,6,7,8,9 gespannte oder gekrümmte Sensoren 10, 11, 12 , 13, 14 und Anschlüsse 15, 16, 17. Die Herstellung solcher Geräte durch Abscheidung, Drucken und Strukturieren aus GaLM erfordert Kenntnisse und Kontrolle über die Grenzflächeneigenschaften von GaLM und seinem darunter liegenden Substrat.GaLMs haben eine hohe Oberflächenspannung (624 mNm-1 für EGaIn18,19 und 534 mNm-1 für Galinstan20,21), was ihre Handhabung oder Manipulation erschweren kann.Die Bildung einer harten Kruste aus nativem Galliumoxid auf der GaLM-Oberfläche unter Umgebungsbedingungen sorgt für eine Hülle, die das GaLM in einer nicht kugelförmigen Form stabilisiert.Diese Eigenschaft ermöglicht es, GaLM zu drucken, in Mikrokanäle zu implantieren und mit der durch Oxide erreichten Grenzflächenstabilität zu strukturieren19,22,23,24,25,26,27.Die harte Oxidhülle ermöglicht auch, dass GaLM an den meisten glatten Oberflächen haftet, verhindert jedoch, dass Metalle mit niedriger Viskosität frei fließen.Die Ausbreitung von GaLM auf den meisten Oberflächen erfordert Kraft, um die Oxidhülle aufzubrechen28,29.
Oxidschalen können beispielsweise mit starken Säuren oder Basen entfernt werden.In Abwesenheit von Oxiden bildet GaLM aufgrund seiner enormen Oberflächenspannung Tropfen auf fast allen Oberflächen, es gibt jedoch Ausnahmen: GaLM benetzt Metallsubstrate.Ga bildet metallische Bindungen mit anderen Metallen durch einen Prozess, der als „reaktive Benetzung“ bekannt ist30,31,32.Diese reaktive Benetzung wird häufig in Abwesenheit von Oberflächenoxiden untersucht, um den Metall-zu-Metall-Kontakt zu erleichtern.Allerdings wurde auch bei nativen Oxiden in GaLM berichtet, dass sich Metall-zu-Metall-Kontakte bilden, wenn Oxide an Kontakten mit glatten Metalloberflächen brechen29.Reaktive Benetzung führt zu niedrigen Kontaktwinkeln und einer guten Benetzung der meisten Metallsubstrate33,34,35.
Bisher wurden viele Studien zur Nutzung der günstigen Eigenschaften der reaktiven Benetzung von GaLM mit Metallen zur Bildung eines GaLM-Musters durchgeführt.Beispielsweise wurde GaLM durch Schmieren, Rollen, Sprühen oder Schattenmaskieren auf strukturierte massive Metallbahnen aufgetragen34, 35, 36, 37, 38. Durch selektive Benetzung von GaLM auf Hartmetallen kann GaLM stabile und wohldefinierte Muster bilden.Die hohe Oberflächenspannung von GaLM verhindert jedoch die Bildung sehr gleichmäßiger dünner Filme selbst auf Metallsubstraten.Um dieses Problem anzugehen, haben Lacour et al.berichteten über eine Methode zur Herstellung glatter, flacher GaLM-Dünnfilme über große Flächen durch Aufdampfen von reinem Gallium auf goldbeschichtete mikrostrukturierte Substrate37,39.Diese Methode erfordert eine Vakuumabscheidung, die sehr langsam ist.Darüber hinaus ist GaLM aufgrund möglicher Versprödung40 für solche Geräte grundsätzlich nicht zulässig.Durch die Verdunstung lagert sich das Material auch auf dem Substrat ab, sodass zur Erstellung des Musters ein Muster erforderlich ist.Wir suchen nach einer Möglichkeit, glatte GaLM-Filme und -Muster zu erzeugen, indem wir topografische Metallstrukturen entwerfen, die GaLM in Abwesenheit natürlicher Oxide spontan und selektiv benetzt.Hier berichten wir über die spontane selektive Benetzung von oxidfreiem EGaIn (typisches GaLM) unter Nutzung des einzigartigen Benetzungsverhaltens auf fotolithografisch strukturierten Metallsubstraten.Wir erzeugen photolithographisch definierte Oberflächenstrukturen auf Mikroebene, um die Imbibition zu untersuchen und so die Benetzung oxidfreier flüssiger Metalle zu steuern.Die verbesserten Benetzungseigenschaften von EGaIn auf mikrostrukturierten Metalloberflächen werden durch numerische Analyse basierend auf dem Wenzel-Modell und dem Imprägnierungsprozess erklärt.Schließlich demonstrieren wir die großflächige Abscheidung und Strukturierung von EGaIn durch Selbstabsorption, spontane und selektive Benetzung auf mikrostrukturierten Metallabscheidungsoberflächen.Als mögliche Anwendungen werden Zugelektroden und Dehnungsmessstreifen mit EGaIn-Strukturen vorgestellt.
Absorption ist ein Kapillartransport, bei dem die Flüssigkeit in die strukturierte Oberfläche 41 eindringt, was die Ausbreitung der Flüssigkeit erleichtert.Wir untersuchten das Benetzungsverhalten von EGaIn auf mikrostrukturierten Metalloberflächen, die in HCl-Dampf abgeschieden wurden (Abb. 1).Als Metall für den Untergrund wurde Kupfer gewählt. Auf flachen Kupferoberflächen zeigte EGaIn in Gegenwart von HCl-Dampf aufgrund der reaktiven Benetzung einen niedrigen Kontaktwinkel von <20 ° (ergänzende Abbildung 1). Auf flachen Kupferoberflächen zeigte EGaIn in Gegenwart von HCl-Dampf aufgrund der reaktiven Benetzung einen niedrigen Kontaktwinkel von <20 ° (ergänzende Abbildung 1). In den letzten Jahren hat EGaIn einen niedrigen Preis von weniger als 20 °C in HCl-Zulassungstests erzielt31 (zusätzliches Ergebnis 1). Auf flachen Kupferoberflächen zeigte EGaIn in Gegenwart von HCl-Dampf aufgrund reaktiver Benetzung einen niedrigen Kontaktwinkel von <20°31 (Ergänzende Abbildung 1).在平坦的铜表面上, 由于反应润湿, EGaIn 在存在HCl 蒸气的情况下显示出<20° 1）。EGaIn und EGaIn enthalten HCl EGaIn stellt in den von ihm verwendeten Mitteln nur geringe Mengen von <20 ° in HCl-Zulassungspunkten zur Verfügung (zweite Folge 1). Auf flachen Kupferoberflächen weist EGaIn aufgrund der reaktiven Benetzung in Gegenwart von HCl-Dampf niedrige Kontaktwinkel von <20° auf (ergänzende Abbildung 1).Wir haben die engen Kontaktwinkel von EGaIn auf massivem Kupfer und auf auf Polydimethylsiloxan (PDMS) abgeschiedenen Kupferfilmen gemessen.
a Säulenförmige (D (Durchmesser) = l (Abstand) = 25 µm, d (Abstand zwischen den Säulen) = 50 µm, H (Höhe) = 25 µm) und pyramidenförmige (Breite = 25 µm, Höhe = 18 µm) Mikrostrukturen auf Cu /PDMS-Substrate.b Zeitabhängige Änderungen des Kontaktwinkels auf flachen Substraten (ohne Mikrostrukturen) und Anordnungen von Säulen und Pyramiden, die kupferbeschichtetes PDMS enthalten.c, d Intervallaufzeichnung von (c) Seitenansicht und (d) Draufsicht von EGaIn, das die Oberfläche mit Säulen in Gegenwart von HCl-Dampf benetzt.
Um den Einfluss der Topographie auf die Benetzung zu beurteilen, wurden PDMS-Substrate mit einem Säulen- und Pyramidenmuster hergestellt, auf denen Kupfer mit einer Titanklebstoffschicht abgeschieden wurde (Abb. 1a).Es wurde gezeigt, dass die mikrostrukturierte Oberfläche des PDMS-Substrats konform mit Kupfer beschichtet war (ergänzende Abbildung 2).Die zeitabhängigen Kontaktwinkel von EGaIn auf strukturiertem und planarem kupfergesputtertem PDMS (Cu/PDMS) sind in den Abbildungen dargestellt.1b.Der Kontaktwinkel von EGaIn auf strukturiertem Kupfer/PDMS sinkt innerhalb von ~1 Minute auf 0°.Die verbesserte Benetzung von EGaIn-Mikrostrukturen kann durch die Wenzel-Gleichung\({{{{\rm{cos}}}}}}\,{\theta}_{{rough}}=r\,{{ { {{ \rm{ cos}}}}}}\,{\theta}_{0}\), wobei \({\theta}_{{rau}}\) den Kontaktwinkel der rauen Oberfläche darstellt, \ (r \) Oberflächenrauheit (= tatsächliche Fläche/scheinbare Fläche) und Kontaktwinkel auf der Ebene \({\theta}_{0}\).Die Ergebnisse der verstärkten Benetzung von EGaIn auf den gemusterten Oberflächen stimmen gut mit dem Wenzel-Modell überein, da die r-Werte für die hintere und die pyramidenförmig gemusterte Oberfläche 1,78 bzw. 1,73 betragen.Dies bedeutet auch, dass ein EGaIn-Tropfen, der sich auf einer gemusterten Oberfläche befindet, in die Rillen des darunter liegenden Reliefs eindringt.Es ist wichtig zu beachten, dass in diesem Fall im Gegensatz zu EGaIn auf unstrukturierten Oberflächen sehr gleichmäßige flache Filme gebildet werden (ergänzende Abbildung 1).
Aus Abb.1c,d (Zusatzfilm 1) ist zu erkennen, dass EGaIn nach 30 s, wenn sich der scheinbare Kontaktwinkel 0° nähert, weiter vom Rand des Tropfens weg zu diffundieren beginnt, was durch Absorption verursacht wird (Zusatzfilm 2 und Zusatzfilm). Abb. 3).Frühere Studien an flachen Oberflächen haben die Zeitskala der reaktiven Benetzung mit dem Übergang von der Trägheits- zur viskosen Benetzung in Verbindung gebracht.Die Größe des Geländes ist einer der Schlüsselfaktoren dafür, ob eine Selbstansaugung auftritt.Durch den Vergleich der Oberflächenenergie vor und nach der Imbibition aus thermodynamischer Sicht wurde der kritische Kontaktwinkel \({\theta}_{c}\)der Imbibition abgeleitet (Einzelheiten siehe ergänzende Diskussion).Das Ergebnis \({\theta}_{c}\) ist definiert als \({{{({\rm{cos))))))\,{\theta}_{c}=(1-{\ phi } _{S})/(r-{\phi}_{S})\) wobei \({\phi}_{s}\) die Bruchfläche am oberen Rand des Beitrags darstellt und \(r\ ) stellt die Oberflächenrauheit dar. Imbibition kann auftreten, wenn \({\theta }_{c}\) > \({\theta }_{0}\), also der Kontaktwinkel auf einer flachen Oberfläche. Imbibition kann auftreten, wenn \({\theta }_{c}\) > \({\theta }_{0}\), also der Kontaktwinkel auf einer flachen Oberfläche. Die Überprüfung kann erfolgen, wenn \ ({\ theta } _ {c} \) > \ ({\ theta } _ {0} \), т.е.Kontaktaufnahme mit der öffentlichen Verwaltung. Absorption kann auftreten, wenn \({\theta }_{c}\) > \({\theta }_{0}\), also der Kontaktwinkel auf einer flachen Oberfläche.当\({\theta }_{c}\) > \({\theta }_{0}\)当\({\theta }_{c}\) > \({\theta }_{0}\) Das Ergebnis ist, dass \ ({\ theta} _ {c} \) > \ ({\ theta} _ {0} \), der Kontakt mit der Anwendung aufnimmt. Sog entsteht, wenn \({\theta }_{c}\) > \({\theta }_{0}\), Kontaktwinkel auf der Ebene.Für nachstrukturierte Oberflächen werden \(r\) und \({\phi}_{s}\) wie folgt berechnet: \(1+\{(2\pi {RH})/{d}^{2} \ } \ ) und \(\pi {R}^{2}/{d}^{2}\), wobei \(R\) den Spaltenradius darstellt, \(H\) die Spaltenhöhe darstellt und \ ( d\) ist der Abstand zwischen den Mittelpunkten zweier Säulen (Abb. 1a).Für die nachstrukturierte Oberfläche in Abb.In 1a beträgt der Winkel \({\theta}_{c}\) 60°, was größer ist als die \({\theta}_{0}\)-Ebene (~25°) in HCl-Dampf, oxidfreiem EGaIn auf Cu/PDMS.Daher können EGaIn-Tröpfchen aufgrund der Absorption leicht in die strukturierte Kupferablagerungsoberfläche in Abb. 1a eindringen.
Um den Einfluss der topografischen Größe des Musters auf die Benetzung und Absorption von EGaIn zu untersuchen, variierten wir die Größe der kupferbeschichteten Säulen.Auf Abb.2 zeigt die Kontaktwinkel und Absorption von EGaIn auf diesen Substraten.Der Abstand l zwischen den Säulen entspricht dem Durchmesser der Säulen D und liegt zwischen 25 und 200 μm.Die Höhe von 25 µm ist für alle Säulen konstant.\({\theta}_{c}\) nimmt mit zunehmender Säulengröße ab (Tabelle 1), was bedeutet, dass die Absorption auf Substraten mit größeren Säulen weniger wahrscheinlich ist.Für alle getesteten Größen ist \({\theta}_{c}\) größer als \({\theta}_{0}\) und es wird eine Dochtwirkung erwartet.Bei nachstrukturierten Oberflächen mit l und D 200 µm wird jedoch selten eine Absorption beobachtet (Abb. 2e).
a Zeitabhängiger Kontaktwinkel von EGaIn auf einer Cu/PDMS-Oberfläche mit Säulen unterschiedlicher Größe nach Einwirkung von HCl-Dampf.b–e Draufsicht und Seitenansicht der EGaIn-Benetzung.bD = l = 25 µm, r = 1,78.in D = l = 50 μm, r = 1,39.dD = l = 100 µm, r = 1,20.eD = l = 200 µm, r = 1,10.Alle Pfosten haben eine Höhe von 25 µm.Diese Bilder wurden mindestens 15 Minuten nach der Einwirkung von HCl-Dampf aufgenommen.Die Tröpfchen auf EGaIn sind Wasser, das bei der Reaktion zwischen Galliumoxid und HCl-Dampf entsteht.Alle Maßstabsbalken in (b – e) sind 2 mm.
Ein weiteres Kriterium zur Bestimmung der Wahrscheinlichkeit einer Flüssigkeitsaufnahme ist die Fixierung der Flüssigkeit auf der Oberfläche nach dem Aufbringen des Musters.Kurbin et al.Es wurde berichtet, dass, wenn (1) die Pfosten hoch genug sind, Tröpfchen von der gemusterten Oberfläche absorbiert werden;(2) der Abstand zwischen den Säulen ist eher gering;und (3) der Kontaktwinkel der Flüssigkeit auf der Oberfläche ist ausreichend klein42.Numerisch muss \({\theta}_{0}\) des Fluids auf einer Ebene, die das gleiche Substratmaterial enthält, kleiner sein als der kritische Kontaktwinkel für die Fixierung, \({\theta}_{c,{pin)) } \ ), für Absorption ohne Fixierung zwischen Pfosten, wobei \({\theta}_{c,{pin}}={{{{{\rm{arctan}}}}}}(H/\big \{ ( \ sqrt {2}-1)l\big\})\) (siehe zusätzliche Diskussion für Details).Der Wert von \({\theta}_{c,{pin}}\) hängt von der Pingröße ab (Tabelle 1).Bestimmen Sie den dimensionslosen Parameter L = l/H, um zu beurteilen, ob die Absorption auftritt.Für die Absorption muss L kleiner als der Schwellenstandard sein, \({L}_{c}\) = 1/\(\big\{\big(\sqrt{2}-1\big){{\tan} } { \theta}_{{0}}\large\}\).Für EGaIn beträgt \(({\theta}_{0}={25}^{\circ})\) auf einem Kupfersubstrat \({L}_{c}\) 5,2.Da die L-Säule von 200 μm 8 beträgt, was größer als der Wert von \({L}_{c}\) ist, findet keine EGaIn-Absorption statt.Um den Einfluss der Geometrie weiter zu testen, beobachteten wir die Selbstansaugung verschiedener H und l (Ergänzungsabbildung 5 und Ergänzungstabelle 1).Die Ergebnisse stimmen gut mit unseren Berechnungen überein.Somit erweist sich L als wirksamer Prädiktor für die Absorption;Flüssiges Metall hört aufgrund der Verankerung auf zu absorbieren, wenn der Abstand zwischen den Säulen im Vergleich zur Höhe der Säulen relativ groß ist.
Die Benetzbarkeit kann anhand der Oberflächenbeschaffenheit des Substrats bestimmt werden.Wir untersuchten den Einfluss der Oberflächenzusammensetzung auf die Benetzung und Absorption von EGaIn durch gemeinsame Abscheidung von Si und Cu auf Säulen und Ebenen (ergänzende Abbildung 6).Der EGaIn-Kontaktwinkel nimmt von ~160° auf ~80° ab, wenn die Si/Cu-Binäroberfläche bei einem flachen Kupfergehalt von 0 auf 75 % zunimmt.Für eine 75 % Cu/25 % Si-Oberfläche beträgt \({\theta}_{0}\) ~80°, was gemäß der obigen Definition \({L}_{c}\) gleich 0,43 entspricht .Da die Säulen l = H = 25 μm sind und L gleich 1 größer als der Schwellenwert \({L}_{c}\) ist, absorbiert die 75 % Cu/25 % Si-Oberfläche nach der Strukturierung aufgrund der Immobilisierung nicht.Da der Kontaktwinkel von EGaIn mit der Zugabe von Si zunimmt, ist ein höherer H-Wert oder ein niedrigerer l-Wert erforderlich, um Pinning und Imprägnierung zu verhindern.Da der Kontaktwinkel (d. h. \({\theta}_{0}\)) von der chemischen Zusammensetzung der Oberfläche abhängt, kann er daher auch bestimmen, ob eine Aufnahme in die Mikrostruktur erfolgt.
Die Absorption von EGaIn auf strukturiertem Kupfer/PDMS kann das flüssige Metall in nützliche Muster benetzen.Um die Mindestanzahl von Spaltenlinien zu ermitteln, die eine Imbibition verursachen, wurden die Benetzungseigenschaften von EGaIn auf Cu/PDMS mit Nachmusterlinien beobachtet, die unterschiedliche Spaltenliniennummern von 1 bis 101 enthielten (Abb. 3).Die Benetzung erfolgt hauptsächlich im Bereich nach der Strukturierung.Die Dochtwirkung von EGaIn wurde zuverlässig beobachtet und die Dochtwirkungslänge nahm mit der Anzahl der Spaltenreihen zu.Bei Beiträgen mit zwei oder weniger Zeilen kommt es fast nie zu einer Absorption.Dies kann auf einen erhöhten Kapillardruck zurückzuführen sein.Damit die Absorption in einem Säulenmuster erfolgt, muss der durch die Krümmung des EGaIn-Kopfes verursachte Kapillardruck überwunden werden (ergänzende Abbildung 7).Unter der Annahme eines Krümmungsradius von 12,5 µm für einen einreihigen EGaIn-Kopf mit Säulenmuster beträgt der Kapillardruck ~0,98 atm (~740 Torr).Dieser hohe Laplace-Druck kann eine durch die Absorption von EGaIn verursachte Benetzung verhindern.Außerdem können weniger Säulenreihen die Absorptionskraft verringern, die auf die Kapillarwirkung zwischen EGaIn und den Säulen zurückzuführen ist.
a Tropfen von EGaIn auf strukturiertem Cu/PDMS mit Mustern unterschiedlicher Breite (w) in Luft (vor Einwirkung von HCl-Dampf).Von oben beginnende Rackreihen: 101 (B = 5025 µm), 51 (B = 2525 µm), 21 (B = 1025 µm) und 11 (B = 525 µm).b Richtungsbenetzung von EGaIn auf (a) nach 10-minütiger Einwirkung von HCl-Dampf.c, d Benetzung von EGaIn auf Cu/PDMS mit säulenförmigen Strukturen (c) zwei Reihen (w = 75 µm) und (d) eine Reihe (w = 25 µm).Diese Bilder wurden 10 Minuten nach der Einwirkung von HCl-Dampf aufgenommen.Die Maßstabsbalken auf (a, b) und (c, d) betragen 5 mm bzw. 200 µm.Die Pfeile in (c) zeigen die Krümmung des EGaIn-Kopfes aufgrund der Absorption an.
Die Absorption von EGaIn in nachstrukturiertem Cu/PDMS ermöglicht die Bildung von EGaIn durch selektive Benetzung (Abb. 4).Wenn ein Tropfen EGaIn auf eine strukturierte Fläche aufgetragen und HCl-Dampf ausgesetzt wird, kollabiert der EGaIn-Tropfen zuerst und bildet einen kleinen Kontaktwinkel, während die Säure Ablagerungen entfernt.Anschließend beginnt die Absorption am Tropfenrand.Eine großflächige Strukturierung kann mit zentimetergroßem EGaIn erreicht werden (Abb. 4a, c).Da die Absorption nur auf der topografischen Oberfläche erfolgt, benetzt EGaIn nur den Musterbereich und hört fast auf zu benetzen, wenn es eine flache Oberfläche erreicht.Folglich werden scharfe Grenzen der EGaIn-Muster beobachtet (Abb. 4d, e).Auf Abb.4b zeigt, wie EGaIn in die unstrukturierte Region eindringt, insbesondere um die Stelle herum, an der das EGaIn-Tröpfchen ursprünglich platziert wurde.Dies lag daran, dass der kleinste Durchmesser der in dieser Studie verwendeten EGaIn-Tröpfchen die Breite der gemusterten Buchstaben überstieg.Durch manuelle Injektion mit einer 27-G-Nadel und einer Spritze wurden EGaIn-Tropfen auf die Musterstelle aufgetragen, was zu Tropfen mit einer Mindestgröße von 1 mm führte.Dieses Problem kann durch die Verwendung kleinerer EGaIn-Tröpfchen gelöst werden.Insgesamt zeigt Abbildung 4, dass eine spontane Benetzung von EGaIn induziert und auf mikrostrukturierte Oberflächen gerichtet werden kann.Im Vergleich zu früheren Arbeiten ist dieser Benetzungsprozess relativ schnell und es ist keine äußere Kraft erforderlich, um eine vollständige Benetzung zu erreichen (Ergänzungstabelle 2).
Emblem der Universität, der Buchstabe b, c in Form eines Blitzes.Der absorbierende Bereich ist mit einer Reihe von Säulen mit D = l = 25 µm bedeckt.d, vergrößerte Bilder der Rippen in e (c).Die Maßstabsbalken auf (a–c) und (d, e) betragen 5 mm bzw. 500 µm.Auf (c–e) verwandeln sich kleine Tröpfchen auf der Oberfläche nach der Adsorption durch die Reaktion zwischen Galliumoxid und HCl-Dampf in Wasser.Es wurde kein signifikanter Einfluss der Wasserbildung auf die Benetzung beobachtet.Wasser lässt sich durch einen einfachen Trocknungsprozess leicht entfernen.
Aufgrund der flüssigen Natur von EGaIn kann EGaIn-beschichtetes Cu/PDMS (EGaIn/Cu/PDMS) für flexible und dehnbare Elektroden verwendet werden.Abbildung 5a vergleicht die Widerstandsänderungen von ursprünglichem Cu/PDMS und EGaIn/Cu/PDMS unter verschiedenen Belastungen.Der Widerstand von Cu/PDMS steigt unter Spannung stark an, während der Widerstand von EGaIn/Cu/PDMS unter Spannung niedrig bleibt.Auf Abb.5b und d zeigen REM-Bilder und entsprechende EMF-Daten von rohem Cu/PDMS und EGaIn/Cu/PDMS vor und nach dem Anlegen einer Spannung.Bei intaktem Cu/PDMS kann die Verformung aufgrund von Elastizitätsfehlanpassungen zu Rissen im harten Cu-Film führen, der auf PDMS abgeschieden ist.Im Gegensatz dazu beschichtet EGaIn bei EGaIn/Cu/PDMS das Cu/PDMS-Substrat immer noch gut und behält die elektrische Kontinuität ohne Risse oder nennenswerte Verformung bei, selbst nachdem eine Belastung ausgeübt wurde.Die EDS-Daten bestätigten, dass Gallium und Indium aus EGaIn gleichmäßig auf dem Cu/PDMS-Substrat verteilt waren.Bemerkenswert ist, dass die Dicke des EGaIn-Films gleich und mit der Höhe der Säulen vergleichbar ist. Dies wird auch durch eine weitere topografische Analyse bestätigt, bei der der relative Unterschied zwischen der Dicke des EGaIn-Films und der Höhe des Pfostens <10 % beträgt (ergänzende Abbildung 8 und Tabelle 3). Dies wird auch durch eine weitere topografische Analyse bestätigt, bei der der relative Unterschied zwischen der Dicke des EGaIn-Films und der Höhe des Pfostens <10 % beträgt (ergänzende Abbildung 8 und Tabelle 3). Dies ist auch eine zusätzliche Topographie-Analyse, die eine maximale Anzahl von EGaIn-Werten aufweist und weniger als 10 % beträgt (mehr). nitelnyй ris. 8 und tabelle 3). Dies wird auch durch eine weitere topografische Analyse bestätigt, bei der der relative Unterschied zwischen der EGaIn-Filmdicke und der Säulenhöhe <10 % beträgt (ergänzende Abbildung 8 und Tabelle 3).进一步的形貌分析也证实了这一点,其中EGaIn和表3）。 <10 % Dies war auch eine zusätzliche topografische Analyse, die jedoch weniger als 10 % betrug (mehr). nitelnyй ris. 8 und tabelle 3). Dies wurde auch durch eine weitere topografische Analyse bestätigt, bei der der relative Unterschied zwischen der EGaIn-Filmdicke und der Säulenhöhe <10 % betrug (ergänzende Abbildung 8 und Tabelle 3).Durch diese imbibitionsbasierte Benetzung lässt sich die Dicke der EGaIn-Beschichtungen gut kontrollieren und über große Flächen stabil halten, was aufgrund der flüssigen Beschaffenheit ansonsten eine Herausforderung darstellt.Die Abbildungen 5c und e vergleichen die Leitfähigkeit und den Widerstand gegen Verformung des ursprünglichen Cu/PDMS und EGaIn/Cu/PDMS.In der Demo ging die LED an, wenn sie an unberührte Cu/PDMS- oder EGaIn/Cu/PDMS-Elektroden angeschlossen wurde.Wenn intaktes Cu/PDMS gedehnt wird, erlischt die LED.Allerdings blieben die EGaIn/Cu/PDMS-Elektroden auch unter Last elektrisch verbunden und das LED-Licht wurde aufgrund des erhöhten Elektrodenwiderstands nur geringfügig gedimmt.
a Normalisierte Widerstandsänderungen mit zunehmender Belastung von Cu/PDMS und EGaIn/Cu/PDMS.b, d SEM-Bilder und energiedispersive Röntgenspektroskopie (EDS)-Analyse vor (oben) und nach (unten) Polydiplexen, beladen in (b) Cu/PDMS und (d) EGaIn/Cu/Methylsiloxan.c, e LEDs angebracht an (c) Cu/PDMS und (e) EGaIn/Cu/PDMS vor (oben) und nach (unten) Dehnung (~30 % Spannung).Der Maßstabsbalken in (b) und (d) beträgt 50 µm.
Auf Abb.6a zeigt den Widerstand von EGaIn/Cu/PDMS als Funktion der Dehnung von 0 % bis 70 %.Die Zunahme und Wiederherstellung des Widerstands ist proportional zur Verformung, was gut mit dem Pouillet-Gesetz für inkompressible Materialien (R/R0 = (1 + ε)2) übereinstimmt, wobei R der Widerstand, R0 der Anfangswiderstand und ε die Dehnung 43 ist. Andere Studien haben gezeigt, dass sich feste Partikel in einem flüssigen Medium bei Dehnung neu anordnen und gleichmäßiger mit besserer Kohäsion verteilen können, wodurch der Anstieg des Widerstands verringert wird 43, 44 . In dieser Arbeit besteht der Leiter jedoch zu mehr als 99 Volumenprozent aus flüssigem Metall, da die Cu-Filme nur 100 nm dick sind. In dieser Arbeit besteht der Leiter jedoch zu mehr als 99 Volumenprozent aus flüssigem Metall, da die Cu-Filme nur 100 nm dick sind. Dieses Produkt besteht aus mehr als 99 % reinem Metall, da Cu-Spritzen nur 100 nm lang sind. Allerdings besteht der Leiter in dieser Arbeit zu >99 Vol.-% aus flüssigem Metall, da die Cu-Filme nur 100 nm dick sind.然而,在这项工作中,由于Cu薄膜只有100 nm 厚,因此导体是>99% 的液态金属（按体积计）.100 nm, 99 %Da in dieser Arbeit der Cu-Film jedoch nur 100 nm dick ist, besteht der Leiter zu mehr als 99 % aus flüssigem Metall (bezogen auf das Volumen).Daher gehen wir nicht davon aus, dass Cu einen wesentlichen Beitrag zu den elektromechanischen Eigenschaften von Leitern leistet.
eine normalisierte Änderung des EGaIn/Cu/PDMS-Widerstands gegenüber der Dehnung im Bereich von 0–70 %.Die maximale Spannung, die vor dem Versagen des PDMS erreicht wurde, betrug 70 % (ergänzende Abbildung 9).Rote Punkte sind theoretische Werte, die durch das Puetsche Gesetz vorhergesagt werden.b EGaIn/Cu/PDMS-Leitfähigkeitsstabilitätstest während wiederholter Streck-Streck-Zyklen.Im zyklischen Test wurde eine Dehnung von 30 % verwendet.Der Maßstabsbalken im Einsatz beträgt 0,5 cm.L ist die anfängliche Länge von EGaIn/Cu/PDMS vor dem Strecken.
Der Messfaktor (GF) drückt die Empfindlichkeit des Sensors aus und ist definiert als das Verhältnis von Widerstandsänderung zu Dehnungsänderung45.GF stieg aufgrund der geometrischen Änderung des Metalls von 1,7 bei 10 % Dehnung auf 2,6 bei 70 % Dehnung.Im Vergleich zu anderen Dehnungsmessstreifen ist der GF EGaIn/Cu/PDMS-Wert moderat.Als Sensor weist EGaIn/Cu/PDMS, obwohl sein GF möglicherweise nicht besonders hoch ist, eine robuste Widerstandsänderung als Reaktion auf eine Last mit niedrigem Signal-Rausch-Verhältnis auf.Um die Leitfähigkeitsstabilität von EGaIn/Cu/PDMS zu bewerten, wurde der elektrische Widerstand während wiederholter Streck-Streck-Zyklen bei 30 % Dehnung überwacht.Wie in Abb. gezeigt.Wie aus 6b hervorgeht, blieb der Widerstandswert nach 4000 Dehnzyklen innerhalb von 10 %, was möglicherweise auf die kontinuierliche Bildung von Zunder während wiederholter Dehnzyklen zurückzuführen ist46.Somit wurden die langfristige elektrische Stabilität von EGaIn/Cu/PDMS als dehnbare Elektrode und die Zuverlässigkeit des Signals als Dehnungsmessstreifen bestätigt.
In diesem Artikel diskutieren wir die durch Infiltration verbesserten Benetzungseigenschaften von GaLM auf mikrostrukturierten Metalloberflächen.In Gegenwart von HCl-Dampf wurde eine spontane vollständige Benetzung von EGaIn auf säulenförmigen und pyramidenförmigen Metalloberflächen erreicht.Dies lässt sich numerisch anhand des Wenzel-Modells und des Dochtwirkungsprozesses erklären, der die Größe der Post-Mikrostruktur zeigt, die für die durch Dochtwirkung induzierte Benetzung erforderlich ist.Die spontane und selektive Benetzung von EGaIn, gesteuert durch eine mikrostrukturierte Metalloberfläche, ermöglicht es, gleichmäßige Beschichtungen über große Flächen aufzutragen und flüssige Metallmuster zu bilden.Mit EGaIn beschichtete Cu/PDMS-Substrate behalten elektrische Verbindungen auch bei Dehnung und nach wiederholten Dehnungszyklen, wie durch SEM-, EDS- und elektrische Widerstandsmessungen bestätigt.Darüber hinaus ändert sich der elektrische Widerstand von mit EGaIn beschichtetem Cu/PDMS reversibel und zuverlässig proportional zur angelegten Dehnung, was auf eine mögliche Anwendung als Dehnungssensor hinweist.Mögliche Vorteile, die das Flüssigmetall-Benetzungsprinzip aufgrund der Imbibition bietet, sind folgende: (1) GaLM-Beschichtung und -Strukturierung können ohne äußere Krafteinwirkung erreicht werden;(2) Die GaLM-Benetzung auf der kupferbeschichteten Mikrostrukturoberfläche ist thermodynamisch.der resultierende GaLM-Film ist auch unter Verformung stabil;(3) Durch Ändern der Höhe der kupferbeschichteten Säule kann ein GaLM-Film mit kontrollierter Dicke gebildet werden.Darüber hinaus reduziert dieser Ansatz die Menge an GaLM, die zur Bildung des Films benötigt wird, da die Säulen einen Teil des Films einnehmen.Wenn beispielsweise eine Reihe von Säulen mit einem Durchmesser von 200 μm (mit einem Abstand zwischen den Säulen von 25 μm) eingeführt wird, ist das für die Filmbildung erforderliche GaLM-Volumen (~9 μm3/μm2) mit dem Filmvolumen ohne Film vergleichbar Säulen.(25 µm3/µm2).Allerdings muss in diesem Fall berücksichtigt werden, dass sich auch der theoretische Widerstand, geschätzt nach dem Puetschen Gesetz, um das Neunfache erhöht.Insgesamt bieten die in diesem Artikel diskutierten einzigartigen Benetzungseigenschaften flüssiger Metalle eine effiziente Möglichkeit, flüssige Metalle auf einer Vielzahl von Substraten für dehnbare Elektronik und andere neue Anwendungen abzuscheiden.
PDMS-Substrate wurden durch Mischen der Sylgard 184-Matrix (Dow Corning, USA) und Härter in Verhältnissen von 10:1 und 15:1 für Zugtests hergestellt und anschließend in einem Ofen bei 60 °C ausgehärtet.Kupfer oder Silizium wurden mithilfe eines maßgeschneiderten Sputtersystems mit einer 10 nm dicken Titanklebeschicht auf Siliziumwafern (Silicon Wafer, Namkang High Technology Co., Ltd., Republik Korea) und PDMS-Substraten abgeschieden.Säulen- und Pyramidenstrukturen werden mithilfe eines fotolithografischen Siliziumwafer-Prozesses auf einem PDMS-Substrat abgeschieden.Die Breite und Höhe des Pyramidenmusters betragen 25 bzw. 18 µm.Die Höhe des Balkenmusters wurde auf 25 µm, 10 µm und 1 µm festgelegt, und Durchmesser und Abstand variierten zwischen 25 und 200 µm.
Der Kontaktwinkel von EGaIn (Gallium 75,5 %/Indium 24,5 %, >99,99 %, Sigma Aldrich, Republik Korea) wurde mit einem Tropfenformanalysator (DSA100S, KRUSS, Deutschland) gemessen. Der Kontaktwinkel von EGaIn (Gallium 75,5 %/Indium 24,5 %, >99,99 %, Sigma Aldrich, Republik Korea) wurde mit einem Tropfenformanalysator (DSA100S, KRUSS, Deutschland) gemessen. Das krasseste EGaIn-Gerät (75,5 %/24,5 %/24,5 % > 99,99 %, Sigma Aldrich, Republik Korea) wurde anhand eines leistungsstarken Analysegeräts (DSA100S, KRUSS, Deutschland) ermittelt. Der Kantenwinkel von EGaIn (Gallium 75,5 %/Indium 24,5 %, >99,99 %, Sigma Aldrich, Republik Korea) wurde mit einem Tropfenanalysator (DSA100S, KRUSS, Deutschland) gemessen. EGaIn (75,5 %/24,5 % > 99,99 %) von Sigma Aldrich EGaIn (Gallium 75,5 %/Indium 24,5 %, > 99,99 %, Sigma Aldrich, Deutschland) wurde mit einem Kontaktanalysator (DSA100S, KRUSS, Deutschland) gemessen. Краевой у у л Egain (галий 75,5%/индий 24,5%,> 99,99%, Sigma aldrich, , Kruss, Der Kantenwinkel von EGaIn (Gallium 75,5 %/Indium 24,5 %, >99,99 %, Sigma Aldrich, Republik Korea) wurde mit einem Formkappenanalysator (DSA100S, KRUSS, Deutschland) gemessen.Legen Sie das Substrat in eine 5 cm × 5 cm × 5 cm große Glaskammer und geben Sie mit einer Spritze mit 0,5 mm Durchmesser einen 4–5 μl großen Tropfen EGaIn auf das Substrat.Um ein HCl-Dampfmedium zu erzeugen, wurden 20 μl HCl-Lösung (37 Gew.-%, Samchun Chemicals, Republik Korea) neben das Substrat gegeben, das innerhalb von 10 s so weit verdampft war, dass die Kammer gefüllt war.
Die Oberfläche wurde mittels REM (Tescan Vega 3, Tescan Korea, Republik Korea) abgebildet.EDS (Tescan Vega 3, Tescan Korea, Republik Korea) wurde zur Untersuchung der qualitativen Elementanalyse und -verteilung verwendet.Die EGaIn/Cu/PDMS-Oberflächentopographie wurde mit einem optischen Profilometer (The Profilm3D, Filmetrics, USA) analysiert.
Um die Änderung der elektrischen Leitfähigkeit während der Streckzyklen zu untersuchen, wurden die Proben mit und ohne EGaIn auf der Streckausrüstung (Bending & Stretchable Machine System, SnM, Republik Korea) eingespannt und elektrisch mit einem Keithley 2400-Quellenmessgerät verbunden. Um die Änderung der elektrischen Leitfähigkeit während der Streckzyklen zu untersuchen, wurden die Proben mit und ohne EGaIn auf der Streckausrüstung (Bending & Stretchable Machine System, SnM, Republik Korea) eingespannt und elektrisch mit einem Keithley 2400-Quellenmessgerät verbunden. Zur weiteren Entwicklung der Elektrotechnik im Laufe der Zeit wurden die von EGaIn entwickelten und nicht durch Biege- und Stretchable Machine System (SnM, Bending & Stretchable Machine System, SnM, Koreanischer Hersteller und Elektriker im Anschluss an das Keithley 2400-Messgerät. Um die Änderung der elektrischen Leitfähigkeit während Streckzyklen zu untersuchen, wurden Proben mit und ohne EGaIn auf einer Streckausrüstung (Bending & Stretchable Machine System, SnM, Republik Korea) montiert und elektrisch mit einem Keithley 2400-Quellenmessgerät verbunden.Um die Änderung der elektrischen Leitfähigkeit während Streckzyklen zu untersuchen, wurden Proben mit und ohne EGaIn auf einem Streckgerät (Bending and Stretching Machine Systems, SnM, Republik Korea) montiert und elektrisch mit einem Keithley 2400 SourceMeter verbunden.Misst die Widerstandsänderung im Bereich von 0 % bis 70 % der Probendehnung.Für den Stabilitätstest wurde die Widerstandsänderung über 4000 30 %-Dehnungszyklen gemessen.
Weitere Informationen zum Studiendesign finden Sie in der Zusammenfassung der Nature-Studie, die mit diesem Artikel verlinkt ist.
Daten, die die Ergebnisse dieser Studie stützen, sind in den Dateien „Ergänzende Informationen“ und „Rohdaten“ enthalten.Dieser Artikel enthält die Originaldaten.
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Bilodeau, RA, Zemlyanov, DY & Kramer, RK Flüssigmetallschalter für umweltfreundliche Elektronik. Bilodeau, RA, Zemlyanov, DY & Kramer, RK Flüssigmetallschalter für umweltfreundliche Elektronik.Bilodo RA, Zemlyanov D.Yu., Kramer RK Flüssigmetallschalter für umweltfreundliche Elektronik. Bilodeau, RA, Zemlyanov, DY & Kramer, RK. Bilodeau, RA, Zemlyanov, DY & Kramer, RKBilodo RA, Zemlyanov D.Yu., Kramer RK Flüssigmetallschalter für umweltfreundliche Elektronik.Fortgeschrittene Alma Mater.Schnittstelle 4, 1600913 (2017).
Also, JH, Koo, HJ, Dickey, MD & Velev, OD Ionenstromgleichrichtung in Dioden aus weicher Materie mit Flüssigmetallelektroden. Also, JH, Koo, HJ, Dickey, MD & Velev, OD Ionenstromgleichrichtung in Dioden aus weicher Materie mit Flüssigmetallelektroden. Dann, JH, Koo, HJ, Dickey, MD & Velev, OD Eine kurze Zeit lang haben sie sich die Zeit genommen, aus vielen Materialien aus Elektrogeräten aus Metall Metalle zu bilden. So JH, Koo, HJ, Dickey, MD & Velev, OD Ionenstromgleichrichtung in Dioden aus weichem Material mit Flüssigmetallelektroden. Also, JH, Koo, HJ, Dickey, MD & Velev, OD. Also, JH, Koo, HJ, Dickey, MD & Velev, OD Dann, JH, Koo, HJ, Dickey, MD & Velev, OD Ich habe gerade Zeit gehabt, die Zeit aus vielen Materialien mit hochmodernen Elektroden zu füllen. So JH, Koo, HJ, Dickey, MD & Velev, OD Ionenstromgleichrichtung in Dioden aus weichem Material mit Flüssigmetallelektroden.Erweiterte Funktionen.Alma Mater.22, 625–631 (2012).
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